中科院超导电子学卓越创新中心、上海微系统所信息功能材料国家重点实验室沈大伟研究员团队利用超高分辨角分辨光电子能谱技术首次在天然形成范德瓦尔斯异质结(naturally occurring vdWHs)材料体系 (PbSe)_1.16(TiSe₂)_m中观测到显著的层间电荷转移现象，并进而通过结构和温度改变实现了对其以及包括超导等多种衍生新奇物性的有效调控。由于层间电荷转移现象被认为普遍存在于人工合成范德瓦尔斯异质结之中，该工作可以为进一步人工调控范德瓦尔斯异质结研究和应用提供必要实验和理论基础。相关论文“Charge transfer effects in naturally occurring van der Waals heterostructures (PbSe)_1.16(TiSe₂)_m(m=1,2)”已经发表于《Physical Review Letters》[120, 106401 (2018)]。

当前，在以石墨烯为代表的多种二维材料的蓬勃发展背景下，利用人工堆砌二维材料以形成具有特殊物性的范德瓦尔斯异质结并利用层间电荷转移进行物性调控已经成为材料物理领域的一个研究热点。但由于通常的人工异质结转移制备方法无法克服表面污染和材料尺寸较小等诸多问题，利用传统最直接的低能电子结构探测工具，如角分辨光电子能谱和扫描隧道谱对此类材料进行原位层间电荷转移非常困难。而该工作巧妙地从天然形成的范德瓦尔斯异质材料(PbSe)_1.16(TiSe₂)_m入手，首次成功实现了对范德瓦尔斯异质材料中的层间电荷转移的详细电子结构表征。该工作发现，通过改变材料中TiSe₂ 的厚度可以高效地调控层间的电荷转移量，进而可以实现对系统中电声子相互作用的远超理论预期幅度的巨大调节；同时，该工作发现利用范德瓦尔斯异质结不同层之间晶格热膨胀系数的差异，通过温度改变可以对异质结的层间电荷转移进行高200%幅度的调控。这些发现可以为今后利用“层间电荷转移调控”这一有效手段研究范德瓦尔斯异质结材料提供技术基础。

该工作获得了国家重点研发计划（2016YFA0300200）和基金委国家重大仪器专项（批准号：11227902）等经费的支持。论文链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.120.106401

(a)不同TiSe₂层数的范德瓦尔斯异质结样品m1, m2; (b) 利用高分辨角分辨光电子能谱测量得到的低温下m1, m2低能电子结构：TiSe₂层数不同导致电荷转移量的巨大差异；(c) 由于热膨胀系数的不同导致的改变温度对电荷转移量的大幅调控。